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深海热液生命起源假说和陆地热泉生命起源假说是探索地球上生命起源环境的两大主要理论。陆地热泉生命起源假说指出,生命可能诞生于地表热泉区域这一开放性环境。与深海环境不同,陆地热泉能够接触到阳光,为光热催化反应提供了动力来源。此外,陆地热泉富含铁、硫、二氧化硅等矿物质和化学物质,这些成分与间歇性的干湿循环相结合,可能为有机分子的合成和聚合创造了理想条件。尤其是干湿循环过程,不仅有助于有机分子的浓缩,还能...
目前,工业上脲类化合物的合成主要采用光气法。由于连接在同一羰基位点的含氮片段不同,需要利用光气法分步将胺组装到羰基上。通过涉及CO与氯气反应生成剧毒光气,利用一种胺与光气发生反应,生成所需的异氰酸酯中间体/酰氯,异氰酸酯/酰氯与另一种胺后续反应生成非对称脲衍生物,反应中生成大量腐蚀性盐酸。利用催化的方法,胺氧化羰基化过程是生产脲的最直接路线,但当采用两种不同胺作为底物时,从反应性上很难区分,对称脲...
维生素K、辅酶Q等化合物是重要的脂溶性维生素,1943年诺贝尔生理学或医学奖授予丹麦科学家达姆与美国科学家多伊西,以表彰两位科学家在维生素K的发现和功能研究上的贡献。维生素K和辅酶Q都是具有多聚异戊烯基侧链的醌类化合物(isoprenoid quinones),它们的化学合成方法自发现以来一直备受关注,但传统策略采用较复杂的多步合成,工艺繁琐,资源消耗大。上海科技大学物质科学与技术学院李智课题组在...
在过渡金属催化的反应体系中,真实活性物种的组成和性质与催化反应的效率、选择性控制和失活过程息息相关。然而,在反应溶液中,单核金属络合物、多核的团簇和纳米粒子可能共存,并通过簇集和解离过程相互转化。因此,理解催化物种的演变过程和真实的活性物种的组成,是一个极其重要且挑战性的难题。
C-糖苷分子骨架广泛存在于天然产物、药物以及生物体系中,以格列净类口服降糖药为例,这类药物通过抑制肾脏中的葡萄糖转运体,减少肾脏对葡萄糖的重吸收,在降血糖和增强心血管功能方面具有显著的治疗效果。然而,实现精准控制该类C-糖苷键的化学立体构型是一项高难度的合成挑战。在已有的前沿催化研究中,糖骨架的手性环境通常诱导了该化学键的异构立体选择性。如果能够摆脱糖分子骨架固有的手性,通过手性配体诱导实现高选择...
微滴(气溶胶)是大气中最丰富的颗粒类型之一,是水相物质向大气转移的重要介质和信息载体,其中含有丰富的细菌、病毒、脂质、酶等。长期以来,微滴(气溶胶)中的生物酶活性及其催化机制是被忽视的重要问题。2024年来微滴化学研究发现,微滴(气溶胶)中的部分酶活性相较于普通本体溶液高1-2个数量级,但微滴增强酶活性的机制尚不明确。为此,中国科学院烟台海岸带研究所的丁家旺/秦伟团队通过振动斯塔克光谱,确认了微滴...
2024年8月23日,中国科学院大连化学物理研究所生物能源研究部催化羰基化研究组(DNL0604组)吴小锋研究员团队利用光诱导的协同羰基化和(杂)芳基迁移,实现了烯烃的双官能团化,团队通过光催化下一氧化碳(CO)选择性插入,实现了自由基接力反应,进而延长核心结构碳链,促进了1,4-杂芳基迁移构建1,4-二羰基化合物。 含羰基化合物具有多功能的反应位点,是构建各种有用化学品的特效构建块。其中,1,...
随着第四轮氢能源研究的兴起,正仲氢转化研究正成为国际研究的热点课题之一。正氢和仲氢是氢的两种自旋异构体。由于低温下平衡氢中的仲氢浓度高,正仲氢之间存在自然转化并释放转化热,因此在液氢系统中需要高效、可靠的正仲氢催化转化技术。
利用热催化、电催化和光催化方式转化CO2能够降低空气中CO2浓度并生成高附加值化学品,是实现CO2资源化利用的重要途径。晶态多孔金属有机骨架(MOFs)和共价有机骨架(COFs)因其具有组成结构明确、比表面积大、CO2吸附能力强、活性位点可调等优点,近年来被广泛用于高效热、电和光催化CO2转化,并成为催化领域的热门课题之一。
通过远程立体控制来实现C-C键的不对称构筑,可以克服远程前手性中心的立体识别障碍,因此2024年来引起了化学家们的广泛关注。虽然目前文献当中对于钌或铜催化的不对称炔丙基取代反应报道较多,可以实现含炔基立体中心的高效构筑,但是1,3-烯炔的不对称炔-烯丙基取代反应尚未实现。另一方面,手性1,3-烯炔是许多天然产物和生物活性分子中的重要组成部分,也被广泛应用于多取代芳烃、联烯、二烯、杂环和其他精细化学...
近日,农业农村部环境保护科研监测所乡村环境建设创新团队开发了铝载生物质功能材料,实现高效催化葡萄糖异构产果糖。相关研究成果发表在《应用催化B:环境与能源(Applied Catalysis B: Environment and Energy)》上。
中国科学技术大学精准智能化学重点实验室、化学与材料科学学院傅尧教授、陆熹副教授等在烷基偶联领域取得进展。研究团队发展了钴催化芳香亚结构辅助的烯烃氢烷基化反应,为氘代药物等手性功能分子的合成开辟了新途径。7月10日,国际期刊《自然·合成》(Nature Synthesis)在线发表了该项工作。
近日,中国科学技术大学苏州高等研究院、精准智能化学重点实验室、环境科学与工程系在晶格氧介导的超高性能光催化甲烷氧化偶联研究中取得新进展,光催化甲烷氧化偶联(OCM)制备高附加值化学品是缓解能源问题的有效途径。但是由于甲烷氧化偶联反应势垒高,往往需要十分苛刻的反应条件。相比于甲烷无氧偶联来说,甲烷有氧偶联具有更低的反应势垒,但是依旧存在着产物选择性较差,反应速率慢等问题。因此有必要理性设计高效催化剂...
近期,中国科学技术大学环境科学与工程系、苏州高等研究院在单原子催化水污染控制方面取得新进展,揭示了限域单原子催化促进污染物降解的新机制,并构建了高效的限域单原子类芬顿催化体系。研究成果以“Nanoconfinement steers nonradical pathway transition in single atom Fenton-like catalysis for improving ox...
在过去的几十年间,通过C(sp3)–H脱氢反应,人们从脂肪族醛/酮、腈、酯、酰胺和羧酸等出发,合成了一系列α,β-不饱和结构。这些结构片段中包含极化双键、吸电子基团和烯丙基C–H键,具有多个潜在反应位点,容易发生各种加成和周环反应,是一类重要的合成子。然而,脂肪族亚胺的脱氢反应尚未报道,主要原因在于脂肪族亚胺化合物自身容易水解或者二聚。尽管通过α,β-不饱和醛与胺类化合物的缩合也可以获得α,β-不...

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